基于石墨碳氮化物(g-C3N4)的光催化剂在光催化CO2转化为太阳能中具有很大的前景;然而,原始g-C3N4的效率目前受到其可见光吸收差和快速电荷重组的限制。采用银铬酸盐(Ag2CrO4)纳米粒子作为光敏剂和氧化石墨烯(GO)助催化剂,制备了一种新型三元Ag2CrO4/g-C3N4/GO复合光催化剂,用于光催化CO2还原成甲醇(CH3OH)和甲烷(CH4)。三元复合材料表现出增强的CO2转化活性,周转频率为0.30h-1,是模拟太阳光照射下原始g-C3N4的2.3倍。增强的光催化活性是由于光吸收变宽,CO2吸附更高和电荷分离更有效。具体地,由于Ag2CrO4的匹配能带结构和适当的负载比,形成直接Z方案Ag2CrO4/g-C3N4异质结,由Ag2CrO4/g-C3N4界面上的内部电场驱动。通过自由基清除实验和密度泛函理论计算证实了直接Z-方式异质结的形成,并且通过加速电荷分离和改善氧化还原能力使光催化反应受益。此外,GO助催化剂不仅可以促进电荷转移,还可以提供丰富的CO2吸附和催化位点。这项工作举例说明了通过偶联少量的Ag基光敏剂和不含金属的助催化剂,易于开发具有高CO2转化活性的三元g-C3N4基光催化剂。
图1.材料的XRD图谱和红外图谱。
图2. 材料的电镜图谱。
该工作已经发表于Applied Catalysis B: Environmental上了。(武汉理工大学余家国课题组,Applied Catalysis B: Environmental,https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2018.03.036,S0926-3373(18)30235-2)
来源:石墨烯杂志 |