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近日，贵州大学材料与冶金学院材料物理系邵姣婧教授（通讯作者）课题组在期刊Carbon（一区，IF：7.082）上在线发表了以“Graphene Aerogel Derived by Purification-Free Graphite Oxide for High Performance Supercapacitor Electrodes”为题的学术论文，第一作者是贵州大学材料与冶金学院在职博士生唐晓宁。
石墨烯因其具有大比表面积和高电子迁移率等优异的物理特性，是一种理想的超级电容器电极材料。由于石墨烯具有强烈的疏水性，它的液相可操作性低，很难直接通过石墨烯构建结构可调的宏观电极材料。氧化石墨可看作石墨烯的前驱体，通过还原处理，可脱除氧化石墨烯片层上的大部分含氧官能团，得到石墨烯基电极材料。改进的Hummers法是制备氧化石墨的常用方法之一，主要包括对石墨的强氧化处理和对氧化石墨的后处理清洗；其中，后处理清洗涉及酸洗和除酸两步。酸洗是采用过量稀盐酸将氧化石墨中的杂质清洗掉，得到的产物在此命名为未除酸的氧化石墨。为获得纯氧化石墨，需采用合适的后处理方法（如：透析法和离心法）进一步除酸。目前，这些后处理除酸方法要么消耗大量水和时间，使得除酸步骤约占总合成时间的一半，导致氧化石墨的合成效率低，要么需要使用有毒有机溶剂进行除酸，带来安全隐患和提高合成成本。
针对上述问题，本研究提出直接采用未除酸氧化石墨作为前驱体制备石墨烯基材料，对比考察酸的存在对最终石墨烯基材料的结构和性能的影响，并评估直接采用未除酸氧化石墨作为石墨烯基材料前驱体的可行性和实用性。论文首次报道了基于改进的Hummers法制备的未除酸氧化石墨为前驱体，通过水热和冻干处理得到石墨烯气凝胶H-GA。为了对比研究，作者也采用了纯氧化石墨作为前驱体获得了另一种石墨烯气凝胶GA（如图1所示）。
图1 两种石墨烯气凝胶GA和H-GA制备流程图
研究结果表明：H-GA与GA的微观形貌相似，但表面化学存在明显的不同（如图2所示），两种气凝胶在水系电解液中表现出相似的电化学储能性能，在离子系电解液中，H-GA的电化学性能优于GA，主要是因为H-GA在离子电解液中表现出更好的润湿性。综上所述，未除酸氧化石墨可以直接作为制备石墨烯基材料的前驱体；相较纯氧化石墨为前驱体显示出更多优点，如高效率，低成本，可大规模制备等。研究成果也暗示该未除酸氧化石墨在石墨烯纤维、石墨烯薄膜等石墨烯基材料的制备方面有着巨大应用潜力。
图2 两种石墨烯气凝胶的表面化学特征：以离子电解液EMIMBF4为液滴，a和b分别为气凝胶GA、H-GA的原始接触角；c为两种气凝胶的 XPS图谱
研究工作得到了国家自然科学基金（Nos. 51502046和21564002）的资助。
论文网址：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0008622319300995
文章来源：贵州大学材料与冶金学院
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