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柔性的剥离石墨烯箔上负载3D纳米碳用于高效的电化学和光电化学水解

发布时间:2018-1-12 11:51:47      阅读274

  本文开发了一种生长在柔性剥离石墨烯(FEG)箔上的3D Co-N-P(Co-Nx|P)复合掺杂碳电极(Co-Nx|P-GC/FEG),并作为先进的电催化剂,用于碱性介质中稳定的电化学和光电化学(PEC)水解。在已报道的过渡金属和/或杂原子掺杂的碳电催化剂中,Co-Nx|P-GC/FEG电极表现出最高的OER催化活性,且全电解的性能优于Ir/C//Pt/C催化剂。理论计算与实验结果一致,Co-Nx与P掺杂之间的协同效应有助于Co-Nx|P-GC/FEG的催化活性。本文首次将Co-Nx|P-GC/FEG集成到赤铁矿电极上,制备了Co-Nx|P-GC/FEG型光电阳极,用于高效太阳能驱动的水解,在AM 1.5 G下,电压为1.23 V时,光电流密度可达到2.15 mA cm-2,在0.92 V时,可达到最大的光电转换效率(0.40%)。

Figure 1.合成Co-Nx|P-GC/FEG的示意图。

  Figure 2. Co-Nx|P-GC/FEG的表征。a,b)数码照片;c,d)FESEM图;e,f)TEM和相应的SAED图;g)HRTEM图;h)拉曼光谱图;Co-Nx|P-GC/FEG在i)N 1s和j)P 2p区域的XPS谱图。

  Figure 3. Co-Nx|P-GC/FEG的电催化性能及机理研究。a)FEG、Co-P-GC/FEG、N-P-GC/FEG、Co-Nx-GC/FEG、Co-Nx|P-GC/FEG和Ir/C的OER曲线;b)相应的Tafel曲线;c)在不同电流密度50、100和150 mA cm-2下,Co-Nx|P-GC/FEG的v-t曲线;d)不同弯曲角度下Co-Nx|P-GC/FEG的极化曲线;e)过电势(η)与O*和OH*吸附能间的曲线;石墨烯上f1)Co-N4和f2)Co-N3P的分布;)Co-N3P的能量曲线;g)Co-N3P的能量分布图;h1)初始结构、在Co-N3P掺杂的石墨烯上吸附h2)O*、h3)OH*和h4)OOH*后的结构。所有实验均在1.0 m KOH中进行。

  Figure 4. Co-Nx|P-GC/FEG的电催化和PEC性能。a)FEG、Co-P-GC/FEG、N-P-GC/FEG、Co-Nx-GC/FEG、Co-Nx|P-GC/FEG和Ir/C的HER曲线;b)Co-Nx|P-GC/FEG在5000个CV循环前后的极化曲线,插图:Co-Nx|P-GC/FEG的i-t曲线;c)Co-Nx|P-GC/FEG、Pt/C//Pt/C和Ir/C//Pt/C的全电解曲线;d)在10 mA cm-2的电流密度下,Co-Nx|P-GC/FEG和Ir/C//Pt/C的v-t曲线;e)光电流密度随电压变化的曲线;在黑暗和模拟太阳光照射下的f)极化曲线和g)光电流密度随时间变化的曲线;h)在0.9 V偏压下的电化学阻抗谱(NIS)图;i)光阳极的示意结构。所有实验均在1.0 m KOH中进行。

  相关研究于2017年发表在Advanced Materials上(DOI: 10.1002/adma.201604480)

  来源:石墨烯网

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